Arnionių gyvenvietės pradžia siejama su Lietuvos didžiojo kunigaikščio Žygimanto Kęstutaičio (1430-1440) raštais ponui Narbutui dėl žmonių dovanojimo. XVI a. pradžioje Pabradės ir Arnionių dvarus valdė Andrius ir Jurgis Nosilovskiai. 1528 m. jie pardavė LDK didikui Jurgiui Radvilai I (1480-1541), vėliau šias žemes turėjo LDK didikas Mikalojus Radvila Rudasis (1512-1584). 1582 m. jis Arnionis pardavė Kasperui Šveikovskiui. XVII a. vid. dvarą iš Šveikauskų nupirko Aleksandras ir Regina Kelpšaitė Kačinskiai. Ir Šveikauskai, ir Kačinskiai plėtojo tvenkinių ūkį ir žvejybą. 1726 m. Mykolas Kačinskis Arnionių dvarą už 30 tūkstančių talerių pardavė Vilniaus žemės teisėjui Jonui Mykolui Špirkai. Jam mirus, našlė Marijona Morozaitė Špirkienė ištekėjo už Vilniaus stovyklininko Vladislovo Petrusevičiaus. 1773 m. Arnionis valdė M. Petrusevičienės sūnus Grybėnų seniūnas Antanas Špirka. Arnionių suklestėjimas siejamas su Baibuzos herbo Kostrovickiais, įsikūrusiais Arnionyse XVIII a. aštuntame dešimtmetyje. Į dvaro sudėtį įėjo 7 užusieniai, buvo malūnas, lentpjūvė, bravoras, 38 valstiečių sodybos, 2 karčiamos. 1792 m. iš vyskupo Ignoto Masalskio (1726-1794) nupirkus gretimas Pabradės palivarko bei uždaryto jėzuitų ordino iki tol nuomotas Joniškio žemės valdas, ežerus, miškus ir kaimus, suformuota Arnionių latifundija. Nuo 1794 m. Arnionis valdė Polocko pavaivadis Grybėnų seniūnas karaliaus šambelionas Mykolas Kostrovickis, kuris Arnionyse pastoviai gyveno su šeima. 1821 m. jam mirus Arnionis su kaimais ir miškais bei Pabradės, Joniškio, Ivoniškių, Stirnių ir kitais palivarkais bei dvarelį Vilniuje paveldėjo sūnūs Dysnos Karužai Kajetonas ir Adomas Kostrovickiai. Kajetonas mirė 1837 m., Arnionis palikdamas sūnums Aleksandrui ir Mykolui. Abu jie buvo aktyvūs 1831 m. sukilimo dalyviai, tardomi, bet suėmimo išvengė. Iki 1859 m. dvarą per statytinius valdė Aleksandras Kostrovickis. 1858 m. Arnionis nupirko Trakų Vokės savininkas Jonas Vytautas Emanuelis Juozapas Tiškevičius (1831-1892), o 1865 m. perėmė valstybės iždas. Ilgainiui J.V.Tiškevičiui pavyko susigrąžinti Arnionių dvarą, tačiau Tiškevičiai čia negyveno, o Arnionys buvo atiduoti nuomai, nemažai žemių išparduota. XIX a. pabaigoje vienas iš dvaro nuomininkų Girdvainis Arnionių dvare pradėjo vystyti žuvininkystę, išplėstas didžiulis tvenkinių ūkis, veikęs ir po II pasaulinio karo. 1903 m. mirus Jonui Juozapui Tiškevičiui, Arnionis paveldėjo žmona Elžbieta ir keturi vaikai. Arnionys ir toliau buvo nuomojami, vystomas miško pramonės, žuvininkystės ūkis. Naujas dvaro istorijos etapas sietinas su 1930 m., kai Arnionių dvarą Tiškevičių šeima atidavė jaunesniajam broliui Mykolui Zigmantui (1903-1974), vedusiam Hanką Ordonuvną (Mariją Aną Petušynską). Dvaro rūmų tvarkybos darbai vyko iki 1940 m., kada sovietų valdžia Arnionių dvarą nacionalizavo. Rūmai smarkiai nukentėjo per Antąjį pasaulinį karą. Pokario metais rekonstruotuose rūmuose veikė paštas, mokykla, kitos įstaigos, dvaro tvenkiniuose plėtotas žuvininkystės ūkis.
Šiuo metu dvaro sodybos centrinės dalies ansamblis - privati nuosavybė, priklausanti keliems savininkams.