Kauno pavieto vėliavininkas, Plytninkų dvaro savininkas Tadas Orvidas Vilūnų kaime 1810 m. iš lauko akmenų pastatė mūrinę koplyčią su mažu barokiniu aštuoniakampiu bokšteliu – savo šeimos mirusiems laidoti apačioje ir pamaldoms laikyti – viršuje. 1815 m. dvarininko Tado Orvido prašymu unitų vadovybė koplyčią pavertė parapine cerkve. 1816 m. jai buvo priskirtas unitų šventikas Josifas Arenas, kuris laikyti pamaldų atvykdavo iš Merkinės unitų cerkvės. 1819 m. cerkvei priklausė netoli jos gyvenę 24 žmonės. Visame Kauno paviete tai buvo vienintelė unitų cerkvė, todėl joje atvykdavo unitai ir iš tolimesnių vietovių. Artimiausios unitų cerkvės tuo metu buvo Merkinėje ir Vilniuje. Į pamaldas žmonės atplaukdavo Nemunu – plaustais ir laivais. Kasmet per Šv. Apaštalų Petro ir Povilo šventę Vilūnų cerkvėje susirinkdavo daug žmonių. 1839 m. unija buvo panaikinta, o unitų cerkvės buvo paverstos stačiatikių maldos namais, tačiau Vilūnų cerkvė buvo paversta katalikų bažnyčia, kurią po 1863 m. sukilimo carinė valdžia apie 1865 m. pavertė stačiatikių cerkve. 1919 m. vasario 1 d., dalyvaujant didelei miniai žmonių, Kalvių parapijos klebonas pašventino Vilūnų koplyčią. 1926 m. gruodžio 17 d. Kaišiadorių vyskupas savo dekretu prie Vilūnų bažnyčios įkūrė su visomis teisėmis Vilūnų parapiją šv. Petro ir Povilo titulu. Vilūnų bažnyčia buvo pašventinta ir pradėjo veikti. 1958 m. buvo parengta restauracijos-rekonstrukcijos projektinė užduotis. Pagal šį projektą, buvo planuota padaryti nemažai pakeitimų. Tokiu būdu Vilūnų bažnyčia jau pastebimai ėmė skirtis nuo 1810 m. pastatytos stačiakampio plano koplyčios.